Creata per collegare Sassari con la Gallura ancora isolata, questa ferrovia venne costruita tra la fine degli anni venti e l'inizio degli anni trenta. La concessione del 1927 assegnava alle Ferrovie Settentrionali Sarde il compito di ampliare la rete ferroviaria a scartamento ridotto nel Nord Sardegna. Il progetto della linea, redatto dall'ingegner Diego Murgia, prevedeva di costruire due tronconi di ferrovia: il primo da Sassari avrebbe raggiunto Tempio Pausania ed il secondo sarebbe partito da Luras e sarebbe arrivato sino a Palau. I due tronchi si sarebbero uniti agli 11 chilometri già esistenti tra Tempio e Luras e gestiti dalle Complementari sulla linea Tempio-Monti. Questo breve tratto sarebbe stato gestito in comune tra le SFSS e le FCS.
I 91 chilometri tra Sassari e Tempio furono inaugurati il 16 novembre 1931, due mesi dopo, il 18 gennaio 1932, anche il tratto da Luras al porto di Palau (lungo 48 km) venne aperto al pubblico. Sarà questo l'ultimo tratto a scartamento ridotto ad essere inaugurato in Sardegna. In occasione della costruzione della ferrovia venne realizzata a Tempio una nuova stazione mentre sarebbe rimasta in servizio la vecchia stazione delle Complementari per la linea Tempio-Luras-Monti.
Nel 1933 le Settentrionali Sarde (e quindi la Sassari-Tempio-Palau) vennero cedute alle Strade Ferrate Pugliesi che successivamente vennero trasformate in Strade Ferrate Sarde e poco dopo divennero azionista di maggioranza delle Complementari. In questo modo il problema della doppia gestione degli 11 chilometri tra Tempio e Luras venne superato trattandosi di fatto di una unica società.
Sino al primo aprile 1935 vennero utilizzate entrambe le stazioni di Tempio per le linee gestite dalle due società, dopo tale data venne utilizzata esclusivamente la nuova stazione realizzata dalle Complementari. Stessa sorte toccò alle officine realizzate dalle Secondarie nel 1888 che vennero trasferite nel piazzale della nuova stazione.
Durante il secondo conflitto mondiale la linea consentì a migliaia di sfollati di scappare da Palau e La Maddalena durante i bombardamenti Alleati. Per l'occasione i treni effettuarono decine di corse al giorno con convogli composti da un numero di carrozze superiore a quanto consentissero le norme e vagoni pieni all'inverosimile.
Negli anni sessanta, sulla linea fecero la comparsa nuove automotrici e locomotori diesel. Nel 1989 la gestione della linea passò alle neonate Ferrovie della Sardegna gestite dalle Ferrovie dello Stato che nel 1997 iniziarono ad effettuare numerosi tagli. La ferrovia venne divisa in due tronchi: da Sassari a Nulvi rimaneva linea ordinaria, da Nulvi a Palau diventava linea turistica all'interno del programma Trenino Verde.
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